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记“氧基簇合物的设计合成与组装策略”项目—

发布时间:2017-12-04 阅读:

  记录“氧簇化合物的设计与合成及组装策略”项目 - 新闻 - 科学网

  氧簇化合物是金属氧化簇或由金属或非金属与氧结合形成的非金属氧化簇。它是化学和材料科学的重要前沿,已被应用于催化工业,医药和功能材料等领域。但与有机合成方法相比,氧合簇合成方法受到限制,合成一定程度的失明。

  因此,新的合成方法的发展以及具有不同性质的氧化团簇的设计,合成和装配的探索不仅对合成化学和结构化学的发展具有重大的科学意义,而且对具有特定功能的功能材料的合成属性。

  基于此,中国科学院福建物质结构研究所作为主要完成单位,杨国玉,郑寿田,孙延琼,张曼波,程建文为主要完成了氧基簇合物的设计合成战略项目重点氧气簇设计合成与装配的基础科学问题,在过渡金属氧簇,稀土氧化簇及金属氧化团簇等领域提出了相应的设计综合与组装策略,并成功实施。

  在过渡金属氧簇化学领域,针对没有取代金属氧簇的水热合成方法,提出了从水溶液到水热合成空位置换的合成方法。提出了集群有机框架的概念。对钒氧簇簇笼的第二次取代反应进行了创新性和系统性的研究。它不仅丰富了氧化金属簇的取代类型,而且通过引入第二金属钒氧簇功能进一步强化。

  在稀土氧化团簇化学领域,提出了螺旋管的构建策略,设计合成了一系列稀土(羧基)氧化团簇构筑的稀土有机螺旋管。当第二配体存在或第二配体与第二配体反应时,金属仍然可以构建一系列螺旋管。提出了配位协调策略,不仅实现了两种有机配体之间的配位协调,而且实现了无机配体与有机配体之间的协调配位,合成了稀土氧簇簇系列和过渡簇金属簇或轮簇建成集群有机框架。上述工作不仅提供了配体与簇单元之间的一些新的配位模式,而且为构建多孔无机固体提供了一些新的指导。

  在金属氧簇化学的主要群体中,首次用有机结构导向剂合成了以六方锗氧环簇和双核铟氧簇为基础的第一个12元大孔铟锗氧化物。合成了具有蓝光发射的24元大孔蓝锗酸盐纳米颗粒作为结构导向剂。研究发现,在含水和含氧的轻水(溶剂)条件下合成的锗酸盐中存在金属键,破坏了原有的金属键,存在水和无氧环境条件苛刻的情况。基于聚集和诱导团聚的思想,在水热条件下合成了一系列高核心稀土锗氧簇有机骨架。进一步调控第二配体的空间位阻,不仅使框架致密化开放空间,而且使其官能化为在温和条件下合成稀土锗氧簇提供了重要参考。与熔盐法相比,温和水热法填补了高核心稀土锗氧簇合成方法的空白,解决了温和的水热条件下锗源和稀土源的反应瓶颈。

  付出就有收获。该项目在氧簇化学领域取得了一系列自主创新成果,形成了独特的氧簇化学研究体系,促进了氧簇化学的发展。缺乏定位,缺乏协调定位,定向组装,配体诱导,配位协调,自聚合和诱导聚集等相关学术思想,不仅为今后工作奠定了基础,而且在国内外同行中也处于领先地位。 Rev.,Chem。 SOC。 Rev.和Coord。 Chem。 Rev.等刊物引用和高度评价了一些设计和合成氧簇性质和性能的成果,2010年获得福建省自然科学一等奖,该项目荣获2016年度国家自然科学奖。

  科研队伍总是攀登高峰。该项目引用了Angew发表的2700多篇主要论文。化学。诠释。 Ed。,J.Am。化学。 SOC。和Chem。 SOC。 Rev.等人他在8篇论文中引用了1450多篇代表性论文,他引用了最高的390多篇论文。他受邀撰写徐若仁等编着的“现代无机合成化学”第十一章, 1位评论者受邀被Chem。 SOC。 Rev.和Chem。转;化学“专着,多次在国内外学术会议上作大会和邀请报告。

  该项目在人才队伍建设上取得了丰硕的成果。培训60多名年轻人,其中十几位研究生获得了称号。项目负责人先后获得长江学者,国家青年艺术家,国务院政府特殊津贴专家,国家百人计划优秀人选,中国科学院优秀硕士生导师奖,中国科学院院士朱丽月华优秀教师卢嘉禧优秀教师奖。该项目的第二位参加者是全国青年千人计划和闽江学者。

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